催化学报

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第35卷第5期目次

2014, 35 (5): 0-0.

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第二届国际生物质催化炼制大会(CatBior 2013)专刊前言

张涛, Avelino Corma, Ferdi Schüth

2014, 35 (5): 601-601. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60078-4

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纤维素直接催化转化制乙二醇及其他化学品：从基础研究发现到潜在工业应用

郑明远, 庞纪峰, 王爱琴, 张涛

2014, 35 (5): 602-613. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60013-9

摘要 ( 384 ) [Full Text(HTML)] ()

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纤维素直接催化转化制乙二醇是一条极具吸引力的生物质转化途径，有助于减轻化石能源资源的消耗。综述了从该反应途径的发现到获得高效、高稳定性催化剂的快速发展过程。基于对钨基催化剂的大量研究结果，本文讨论了反应机制，明确了反应路径、催化剂状态、钨物种及加氢催化活性中心各自在串联反应中的作用。围绕该反应过程的工业化应用需要，讨论了有关原生木质纤维素生物质催化转化以及高效反应过程的发展策略。在此基础上，将纤维素催化转化制乙二醇过程与生物质发酵制丙酮-丁醇-乙醇的生物炼制路线进行整合，构建出一个理想的反应过程潜在应用范例。最后，对纤维素催化转化制乙二醇反应过程进行了总结和前景展望.

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Sorbitol hydrogenolysis to glycols by supported ruthenium catalysts

Inmaculada Murillo Leo, Manuel Lopez Granados, Jose Luis Garcia Fierro, Rafael Mariscal

2014, 35 (5): 614-621. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60086-3

摘要 ( 299 ) [Full Text(HTML)] ()

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Supported Ru catalysts were prepared by wet impregnation to evaluate the role of different oxide supports (Al₂O₃, SiO₂, TiO₂, ZrO₂) in sorbitol hydrogenolysis to glycols. X-ray diffraction, transmission electron microscopy, hydrogen chemisorption, X-ray photoelectron spectroscopy, and NH₃temperature-programmed desorption were used to characterize the catalysts, which were active in the hydrogenolysis of sorbitol. The support affected both the physicochemical properties and catalytic behavior of the supported Ru particles. The characterization results revealed that the Ru/Al₂O₃ catalyst has a high surface acidity, partially oxidized Ru species on the surface, and a higher surface Ru/Al atomic ratio, which gave it the highest selectivity and yield to glycols.

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TS-1/H₂O₂碱溶液中低温氧化愈创木酚制备马来酸

苏际, 杨丽莎, Reed Nicholas Liu, 林鸿飞

2014, 35 (5): 622-630. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60039-5

摘要 ( 348 ) [Full Text(HTML)] ()

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可再生生物质资源的开发与利用能够缓解化石燃料产生的温室气体对环境的负面影响. 在生物质燃料制备过程中联产高附加值化学品能大幅提高生物质炼制的经济性. 愈创木酚是常见的木质纤维素快速热解产物. 本文研究了低温液相氧化愈创木酚制备马来酸，并重点考察了催化剂添加量、pH值、反应时间和反应温度等反应条件的影响. 研究发现，在钛硅沸石-过氧化氢碱溶液氧化反应体系中（80 ℃，pH = 13.3），20-30 mol%的愈创木酚可以选择性转化为马来酸. 同时初步探讨了愈创木酚氧化开环转化为马来酸的反应机理.

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Cu-ZnO-Al₂O₃复合催化剂上甘油选择氢解合成丙二醇

王帅, 刘海超

2014, 35 (5): 631-643. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60094-2

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分别采用均匀共沉淀法、沉积-沉淀法和传统的共沉淀法制备了3种具有相似组成的Cu-ZnO-Al₂O₃催化剂（CZA-HP，CAZ-DP和CZA-CP）; 同时还采用均匀共沉淀法制备了Cu-ZnO催化剂（CZ-HP）以用于比较. X射线衍射表征结果表明，以上方法制备的Cu-Zn-Al碱式碳酸盐前体中Cu²⁺，Zn²⁺和Al³⁺的混合均匀程度的顺序为CZA-DP < CZA-HP < CZA-CP. Al³⁺分散程度的提高和Al₂O₃与ZnO的紧密接触使得Cu-ZnO-Al₂O₃催化剂中金属Cu和ZnO具有更小的粒径. 但ZnO-Al₂O₃间紧密接触也阻隔了Cu-ZnO-Al₂O₃催化剂中金属Cu与ZnO之间的相互作用. 因此Al₂O₃的添加使得CZA-HP样品上的Cu粒子表现出最强的氧化还原能力. 在473 K和6.0 MPa H₂的反应条件下，以上三种Cu-ZnO-Al₂O₃催化剂均高选择性地催化甘油氢解为丙二醇（30%甘油转化率下的选择性 > 90%）. Cu-ZnO-Al₂O₃催化剂表面单位Cu原子的本征活性顺序为CZA-DP < CZA-CP < CZ-HP < CZA-HP，与它们的氧化还原能力相一致. 此外，Al₂O₃的添加还显著地抑制了Cu粒子在反应过程中的聚集，提高了催化剂的稳定性. 经6次循环使用后，CZ-HP中Cu粒子的粒径从13.2增至45.2 nm，活性相应下降了45%；而CZA-HP中Cu粒子的粒径从8.3增至19.0 nm，活性仅下降了10%.

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Sulfonic acid heterogeneous catalysts for dehydration of C₆-monosaccharides to 5-hydroxymethylfurfural in dimethyl sulfoxide

Gabriel Morales, Juan A. Melero, Marta Paniagua, Jose Iglesias, Blanca Hernández, María Sanz

2014, 35 (5): 644-655. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60020-6

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Sulfonic acid-functionalized heterogeneous catalysts have been evaluated in the catalytic dehydration of C₆ monosaccharides into 5-hydroxymethylfurfural (HMF) using dimethyl sulfoxide (DMSO) as solvent. Sulfonic commercial resin Amberlyst-70 was the most active catalyst, which was ascribed to its higher concentration of sulfonic acid sites as compared with the other catalysts, and it gave 93 mol% yield of HMF from fructose in 1 h. With glucose as the starting material, which is a much more difficult reaction, the reaction conditions (time, temperature, and catalyst loading) were optimized for Amberlyst-70 by a response surface methodology, which gave a maximum HMF yield of 33 mol% at 147 ℃ with 23 wt% catalyst loading based on glucose and 24 h reaction time. DMSO promotes the dehydration of glucose into anhydroglucose, which acts as a reservoir of the substrate to facilitate the production of HMF by reducing side reactions. Catalyst reuse without a regeneration treatment showed a gradual but not very significant decay in catalytic activity.

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Levulinic acid hydrogenolysis on Al₂O₃-based Ni-Cu bimetallic catalysts

Iker Obregón, Eriz Corro, Urko Izquierdo, Jesus Requies, Pedro L. Arias

2014, 35 (5): 656-662. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60051-6

摘要 ( 342 ) [Full Text(HTML)] ()

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Inexpensive γ-alumina-based nickel-copper bimetallic catalysts were studied for the hydrogenolysis of levulinic acid, a key platform molecule for biomass conversion to biofuels and other valued chemicals, into γ-valerolactone as a first step towards the production of 2-methyltetrahydrofurane. The activities of both monometallic and bimetallic catalysts were tested. Their textural and chemical characteristics were determined by nitrogen physisorption, elemental analysis, temperature-programmed ammonia desorption, and temperature-programmed reduction. The monometallic nickel catalyst showed high activity but the highest by-product production and significant amounts of carbon deposited on the catalyst surface. The copper monometallic catalyst showed the lowest activity but the lowest carbon deposition. The incorporation of the two metals generated a bimetallic catalyst that displayed a similar activity to that of the Ni monometallic catalyst and significantly low by-product and carbon contents, indicating the occurrence of important synergetic effects. The influence of the preparation method was also examined by studying impregnated-and sol-gel-derived bimetallic catalysts. A strong dependency on the preparation procedure and calcination temperature was observed. The highest activity per metal atom was achieved using the sol-gel-derived catalyst that was calcined at 450 ℃. High reaction rates were achieved; the total levulinic acid conversion was obtained in less than 2 h of reaction time, yielding up to 96% γ-valerolactone, at operating temperature and pressure of 250 ℃ and 6.5 MPa hydrogen, respectively.

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Glycerol chlorination in a gas-liquid semibatch reactor：New catalysts for chlorohydrin production

R. Vitiello, V. Russo, R. Turco, R. Tesser, M. Di Serio, E. Santacesaria

2014, 35 (5): 663-669. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60069-3

摘要 ( 172 ) [Full Text(HTML)] ()

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Glycerol from biodiesel production can be an important industrial feedstock for chemical commodities as it can be used in the food, cosmetic, pharmaceutical and tobacco industries. However, crude glycerol derived from biodiesel production has a low value because of impurities. The purification of this glycerol into a high grade involves high costs and is not economically feasible for small and medium size plants. The glycerol conversion into chlorohydrins was studied using new homogeneous catalysts and hydrochloric acid as chlorination agent. This is an interesting alternative route to epichlorohydrin and then to epoxy resins. The behavior of two series of homologous catalysts, glycolic acid series (glycolic acid, di-glycolic acid and thio-glycolic acid) and amminoacid series (glutamic acid, aspartic acid and cysteine), were investigated for their activity and selectivity. Glycolic acids were more active than amminoacids. The pK_a values had a strong influence on selectivity (mono-chlorohydrins/di-chlorohydrins) for the amminoacid series, which was not observed for the glycolic acids. A kinetic model and reaction mechanism developed in a previous work were used for interpreting the kinetic runs.

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Highly selective formation of imines catalyzed by silver nanoparticles supported on alumina

Jerrik Mielby, Raju Poreddy, Christian Engelbrekt, Søren Kegnæs

2014, 35 (5): 670-676. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60033-4

摘要 ( 272 ) [Full Text(HTML)] ()

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The oxidative dehydrogenation of alcohols to aldehydes catalyzed by Ag nanoparticles supported on Al₂O₃ was studied. The catalyst promoted the direct formation of imines by tandem oxidative dehydrogenation and condensation of alcohols and amines. The reactions were performed under mild conditions and afforded the imines in high yield (up to 99%) without any byproducts other than H₂O. The highest activity was obtained over 5 wt% Ag/Al₂O₃ in toluene with air as oxidant. The reactions were also performed under oxidant-free conditions where the reaction was driven to the product side by the production of H₂ in the gas phase. The use of an efficient and selective Ag catalyst for the oxidative dehydrogenation of alcohol in the presence of amines gives a new green reaction protocol for imine synthesis.

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预处理方法对Ru/SBA-15催化丙三醇氢解反应性能的影响

李宇明, 马兰, 刘会敏, 贺德华

2014, 35 (5): 677-683. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60032-2

摘要 ( 318 ) [Full Text(HTML)] ()

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使用浸渍法结合不同预处理方法制备了一系列的Ru/SBA-15催化剂，并将其应用于丙三醇氢解反应中. 使用N₂吸附-脱附、X射线衍射、CO化学吸附以及透射电子显微镜等方法对所制备Ru/SBA-15进行了表征. 结果表明，催化剂前驱体经过空气焙烧后再经H₂还原的Ru/SBA-15催化剂上Ru的分散度较低，而直接使用H₂处理较高. 同时，随着H₂还原温度提高，Ru分散度逐渐降低. 保持反应活性接近时，随着Ru分散度的降低，TOF增加. 表明Ru/SBA-15催化剂上丙三醇氢解是结构敏感反应.

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改性ZSM-5分子筛催化裂解湛江等鞭金藻制取低碳烯烃

董兴隆, 薛松, 张今令, 黄为, 周建男, 陈兆安, 袁丹华, 徐云鹏, 刘中民

2014, 35 (5): 684-691. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60026-7

摘要 ( 264 ) [Full Text(HTML)] ()

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研究了湛江等鞭金藻（Isochrysis zhanjiangensis）在改性ZSM-5分子筛上催化裂解制取低碳烯烃的过程. 与热裂解过程相比，湛江等鞭金藻催化裂解可以得到更高的低碳烯烃选择性和收率. 同时还研究了湛江等鞭金藻中不同油脂和藻渣的催化裂解. 结果表明，微藻中的油脂能有效转化为烯烃，其中中性脂的烯烃收率最高，可达36.7%. 不同溶剂抽提后得到的藻渣也可转化为低碳烯烃，但收率远低于微藻中的油脂. 微藻中的油脂，特别是中性脂，是烯烃的主要贡献者，提高微藻中的中性脂含量能够得到更高的低碳烯烃收率.

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碱促进剂在Ru/CNFs催化山梨醇氢解制备二元醇中的作用

周静红, 刘国才, 隋志军, 周兴贵, 袁渭康

2014, 35 (5): 692-702. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60083-8

摘要 ( 296 ) [Full Text(HTML)] ()

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研究了NaOH，KOH，Mg（OH）₂，Ba（OH）₂和CaO等5碱促进剂在Ru/CNFs催化山梨醇氢解过程中的作用机制. 结果表明，这些碱均能显著提高山梨醇的转化率，但生成二元醇的选择性随碱种类而有所差异，其中以CaO促进的催化剂二元醇选择性最高. CaO提供了用以催化C-C键断裂的OH^-，同时与中间产物形成络合物从而影响反应历程. 提出了CaO作为促进剂时山梨醇氢解生成二元醇的反应历程，并由此进一步优化了山梨醇浓度、Ru催化剂用量和碱促进剂用量之间的匹配以达到更高的二元醇产率.

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磺酸官能化的磁性核壳结构的纳米材料用于果糖脱水制备5-羟甲基糠醛

张晓辰, 王敏, 王业红, 张超峰, 张哲, 王峰, 徐杰

2014, 35 (5): 703-708. DOI: 10.1016/S1872-2067(12)60739-6

摘要 ( 254 ) [Full Text(HTML)] ()

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通过反相微乳液法制备了以Fe₃O₄为核，磺酸官能化的硅基材料为壳层的磁性酸性催化剂. 首先制备纳米Fe₃O₄磁核，然后涂层包覆苯基修饰的纳米级硅层，最后进行苯基磺化修饰，制得固体酸催化剂Fe₃O₄@Si/Ph-SO₃H. 在果糖脱水制备5-羟甲基糠醛反应中，该催化剂表现出较好的催化活性，优于传统催化剂A-15，且与均相无机酸催化活性相当. 当采用二甲基亚砜作溶剂，在110 ℃下反应3 h，果糖转化率达到99%，5-羟甲基糠醛收率为82%. 另外，该催化剂经磁法回收后可多次重复使用.

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生物油酸酮类模化物与乙醇在HZSM-5上共裂化制备生物汽油

王树荣, 蔡勤杰, 王相宇, 张力, 王誉蓉, 骆仲泱

2014, 35 (5): 709-722. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60046-2

摘要 ( 300 ) [Full Text(HTML)] ()

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生物油中酸类和酮类化合物具有较高的裂化活性，而使用分子蒸馏技术能将这些组分富集到蒸出馏分中，因此蒸出馏分相比原始生物油具有更好的裂化特性. 为了模拟实际蒸出馏分的组成，本文将生物油模化物（羟基丙酮（HPO）、环戊酮和乙酸）进行配比混合，在固定床反应器上对其与乙醇的共裂化行为进行了研究，考察了不同反应温度和压力对混合反应物的转化率、粗汽油相的选择性和组成的影响. 研究发现，当反应温度在340 ℃时，乙酸和乙醇的转化率分别仅为67.9%和74.4%，同时得到的油相产物中烃类含量仅为59.8%，并含有大量的含氧副产物. 常压裂化同样生成了低品质的油相产物，同时油相选择性仅为10.8%. 提高反应温度能促进反应物的转化，提高裂化过程中的脱氧效率，而提高反应压力对液体烃类的生成有明显的促进作用. 在400 ℃和2 MPa时，酸类和酮类都有良好的裂化表现，反应物接近完全转化，粗汽油相选择性达到31.5%，且全部由烃类组成，其中芳香烃含量高达91.5%. 此外，反应后催化剂表征和稳定性测试结果表明，催化剂在较长时间反应后会失活，但通过催化剂再生能够很好地恢复催化剂活性.

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二次法（同晶取代）快速合成Sn-β沸石用于葡萄糖异构制果糖

刘民, 贾松岩, 李常增, 张安峰, 宋春山, 郭新闻

2014, 35 (5): 723-732. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60071-1

摘要 ( 291 ) [Full Text(HTML)] ()

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采用二次法快速合成了Sn-β沸石. 该方法包含杂原子脱除和与SnCl₄的同晶取代两个步骤，合成时间从水热法的约40 d缩短为少于1 d，且Sn含量更高. 将该沸石用于水相催化葡萄糖异构化制果糖反应，详细考察了反应温度、时间、催化剂用量、溶剂以及卤盐添加物对反应性能的影响. 在优化的反应条件下，果糖收率最高可达约43%. 催化剂可以通过焙烧再生.

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Ru/ZSM-5催化葡萄糖选择性加氢制备山梨醇

郭星翠, 王喜成, 关静, 陈秀芳, 秦张峰, 牟新东, 咸漠

2014, 35 (5): 733-740. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60077-2

摘要 ( 317 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(893KB) ( 913 )

采用无有机模板剂一步法制备了Ru/ZSM-5催化剂，利用X射线衍射、N₂吸附-脱附、NH₃-程序升温脱附和CO₂-程序升温脱附、扫描电镜和透射电镜等方法对催化剂进行了表征. 考察了反应温度、钌负载量和催化剂重复利用等因素对Ru/ZSM-5上葡萄糖加氢反应性能的影响，并与浸渍法制备的Ru/ZSM-5催化剂进行了对比. 结果表明，与传统浸渍法相比，一步法制备的Ru/ZSM-5催化剂钌粒子具有更高的分散性和稳定性. 在120 ℃和4 MPa的温和反应条件下，葡萄糖接近完全转化，山梨醇选择性高达99.2%，催化剂可重复利用5次，仍保持较高活性.

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水/二甲基亚砜体系中无机盐高效催化木糖脱水制备糠醛

王文菊, 李慧玲, 任俊莉, 孙润仓, 郑杰, 孙广卫, 刘世界

2014, 35 (5): 741-747. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60031-0

摘要 ( 274 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(651KB) ( 630 )

提出了一种高效的均相催化木糖制备糠醛的方法，探讨了水/二甲基亚砜（DMSO）均相体系中不同类型的无机盐对催化木糖制备糠醛的影响. 结果表明，氯盐较硫酸盐和硝酸盐表现出较高的催化活性，其中以SnCl₄的催化效果最高. 且它与LiCl复配时催化性能更高. 当SnCl₄的摩尔分数为0.8时，催化效果最好，糠醛收率达56.9%. 反应条件优化实验发现，当催化剂与木糖的摩尔比为0.5：1，固液比为1：20，水与DMSO体积比为5：5时，于130 ℃下反应6 h，糠醛收率达63%.

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Ni/SAPO-11催化剂上棕榈油加氢脱氧制异构烃燃料

刘琪英, 左华亮, 张琦, 王铁军, 马隆龙

2014, 35 (5): 748-756. DOI: 10.1016/S1872-2067(12)60710-4

摘要 ( 328 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(886KB) ( 1865 )

采用水热法合成了小粒径、具有介孔结构的SAPO-11分子筛. 采用浸渍法制备了不同Ni负载量的Ni/SAPO-11催化剂. 并采用X射线衍射，扫描电镜，N₂物理吸附-脱附，NH₃程序升温脱附，热重和H₂化学吸附技术对该类催化剂的物理化学性质进行了详细表征. 结果表明，SAPO-11较大表面积和介孔结构可分散Ni，使得Ni粒子尺寸较小. 在棕榈油加氢脱氧制备液体烃类燃料反应中，液体烷烃产物由相关脂肪酸中间产物的直接加氢脱氧和脱羰-加氢脱氧两种途径产生. Ni/SAPO-11催化剂的弱/中强酸性质及其匹配的金属-酸双功能可显著抑制积炭反应，提高催化剂的寿命，液体烷烃收率高达70%，异构烷烃选择性超过80%.

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碱性离子液体催化甘油合成1,2-甘油碳酸酯

易宇轩, 申越, 孙建奎, 王波, 许凤, 孙润仓

2014, 35 (5): 757-762. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60036-X

摘要 ( 355 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(482KB) ( 810 )

以离子液体为催化剂，在无溶剂体系中，考察了生物质平台化合物甘油转化1，2-甘油碳酸酯的反应. 与酸性离子液体和常用无机碱性催化剂相比，碱性离子液体咪唑基1-丁基-3-甲基咪唑（[Bmim]Im）、氢氧化1-丁基-3-甲基咪唑（[Bmim]OH）、咪唑基1-烯丙基-3-甲基咪唑（[Amim]Im）、氢氧化1-烯丙基-3-甲基咪唑（[Amim]OH）在甘油与碳酸二甲酯的酯交换反应中表现出优异的活性. 其中，以[Bmim]Im离子液体为催化剂时甘油转化率为98.4%和甘油碳酸酯选择性接近100%. 另外，该离子液体可以回收重复利用3次后甘油转化率仍可达92%，甘油碳酸酯选择性可近100%. 此碱性离子液体催化方法具有反应结果较好、产物分离简单、条件温和以及环境友好等特点.

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超临界二氧化碳偶合超声预处理强化玉米秸秆酶水解

银建中, 郝刘丹, 喻文, 王恩俊, 赵孟姣, 徐琴琴, 刘一凡

2014, 35 (5): 763-769. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60040-1

摘要 ( 259 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(1065KB) ( 589 )

提出了一个木质纤维素生物质预处理的全绿色加工过程. 以玉米秸秆和玉米芯为原料，以超临界CO₂和超声偶合法对木质纤维素进行预处理. 超临界CO₂预处理条件为：压力15-25 MPa，温度120-170 ℃，含水量50%，反应时间0.5-4 h. 超声场功率600 W，温度80 ℃，作用时间2-8 h. 用纤维素酶水解反应获得的还原糖总量来评价预处理效果. 结果表明，单纯超临界CO₂和超临界CO₂偶合超声预处理都能够提高生物质水解反应还原糖产量. 对于玉米芯，超临界CO₂预处理（170 ℃，20 MPa，30 min）后，还原糖产率为62%（未预处理的为12%）. 对于玉米秸秆（170 ℃，20 MPa，2.5 h），还原糖产率为46.4%. 对于玉米芯，超临界CO₂偶合超声预处理（600 W，80 ℃下超声处理6 h，然后用170 ℃，20 MPa超临界CO₂预处理30 min）后，还原糖产率为87%. 对于玉米秸秆，超临界CO₂偶合超声预处理（600 W，80 ℃下超声处理8 h，然后用170 ℃，20 MPa超临界CO₂预处理1 h）后，还原糖产率为25.5%. 与未处理生物质相比，X射线衍射结果表明玉米秸秆和玉米芯在超临界CO₂和超声预处理后其结晶度没有明显变化. 扫描电镜分析则发现木质纤维素的表面积显著增加.

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表面改性炭材料在微生物燃料电池中的应用

杨改秀, 孙永明, 袁振宏, 吕鹏梅, 孔晓英, 李连华, 陈冠益, 陆天虹

2014, 35 (5): 770-775. DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60023-1

摘要 ( 243 ) [Full Text(HTML)] ()

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研究了在空气阴极微生物燃料电池中修饰方法如硝酸处理和硝酸-氨水酸碱等对XC-72R作为阴极氧还原催化剂催化活性的影响，并且使用傅里叶变换红外光谱（FTIR）、Boehm滴定法和X射线光电子能谱（谱（XPS）等手段对催化剂进行了表征. FTIR测试证明硝酸处理可引入含氧基团氨水处理可引入含氮基团. 另外，还测试了含有不同表面官能团的XC-72R对氧还原的活性，并将其作为阴极催化剂用在MFC中，测试了电池性能. 实验表明，经酸碱修饰的XC-72R作为空气阴极MFC的催化剂具有很好的应用前景.

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作者索引

2014, 35 (5): 776-776.

摘要 ( 78 ) [Full Text(HTML)] ()

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