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    催化学报
    Chinese Journal of Catalysis

    2014, Vol. 35, No. 11
    Online: 2014-11-06

    封面介绍:

    郑步梅等研究了不同晶种在无模板凝胶合成 Beta 沸石过程中的结构导向行为. 微米晶种导向合成时晶种发生溶解并且产物中存在相对分散的小晶体, 表明晶种的溶解物引发凝胶二次成核. 见本期第 1800–1810 页.

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    目录
    第35卷第11期目次
    2014, 35 (11):  0-0. 
    摘要 ( 167 )   PDF(1503KB) ( 575 )  
    综述
    Recent developments in photocatalytic dye degradation upon irradiation with energy-efficient light emitting diodes
    Wan-Kuen Jo, Rajesh J. Tayade
    2014, 35 (11):  1781-1792.  DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60205-9
    摘要 ( 332 )   [Full Text(HTML)] () PDF(608KB) ( 1646 )  

    Light emitting diodes (LEDs) are gaining recognition as a convenient and energy-efficient light source for photocatalytic application. This review focuses on recent progress in the research and development of the degradation of dyes in water under LED light irradiation and provides a brief overview of photocatalysis, details of the LEDs commonly employed, a discussion of the advantages of LEDs over traditional ultraviolet sources and their application to photocatalytic dye degradation. We also discuss the experimental conditions used, the reported mechanisms of dye degradation and the various photocatalytic reactor designs and pay attention to the different types of LEDs used, and their power consumption. Based on a literature survey, the feasibility, benefits, limitations, and future prospects of LEDs for use in photocatalytic dye degradation are discussed in detail.

    快讯
    PVP-NiB非晶态催化剂的制备和催化苯酚及其衍生物加氢反应性能
    张勤生, 李海峰, 高平, 王来来
    2014, 35 (11):  1793-1799.  DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60203-5
    摘要 ( 332 )   [Full Text(HTML)] () PDF(652KB) ( 856 )  

    以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为稳定剂, 采用化学还原法制备了PVP-NiB非晶态催化剂, 通过红外光谱、X射线衍射、透射电子显微镜和电感耦合等离子体光谱对催化剂进行了表征. 结果表明, PVP不仅能够提高NiB纳米颗粒的分散度, 而且对其起到稳定作用; 将该催化剂首次应用于苯酚及其衍生物的催化加氢反应, 在水相体系中, 30 ℃及氢气压力0.2 MPa时, 苯酚的转化率和环己醇的选择性都能够达到99.9%; 酚类衍生物加氢反应结果发现, 该催化剂有利于环己醇类物质的生成, 初步考察了PVP-NiB非晶态催化剂的构效关系.

    论文
    无有机模板剂体系水热合成Beta沸石中晶种的导向机理
    郑步梅, 万玉凤, 杨卫亚, 凌凤香, 谢红, 方向晨, 郭洪臣
    2014, 35 (11):  1800-1810.  DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60089-9
    摘要 ( 316 )   [Full Text(HTML)] () PDF(3175KB) ( 1168 )  

    在无有机模板剂体系中研究了不同硅铝比和晶粒度Beta沸石晶种的结构导向行为, 采用X射线衍射、X射线荧光光谱、扫描电镜、透射电镜、紫外-拉曼光谱、红外光谱和N2物理吸附等方法对不同晶化时间固相产物和Beta沸石产物进行了表征. 结果表明, 不同Beta沸石晶种, 包括全硅晶种, 均能够导向合成Beta沸石, 而且晶种在晶化诱导期都发生溶解. 但是, 晶种的硅铝比、晶粒度、预处理(焙烧)以及晶种加入的时间对晶种的溶解行为、Beta沸石晶化过程和产物都有重要影响. 形貌研究还发现, 含铝晶种不仅溶解后的残体通过提供晶核聚集的"固载化"表面导向了新生Beta沸石小晶体的密集生长, 而且溶解下来的结构片段也提供了分散的晶核导向形成相对分散的Beta沸石小晶体; 全硅晶种则仅通过溶解下来的结构片段提供分散的晶核. 在无模板体系中, 使用适当高硅铝比、小晶粒和经过焙烧处理的Beta沸石作为晶种有利于合成得到高结晶度的Beta沸石纯相.

    纤维二糖与葡萄糖催化转化制备乙二醇
    张军营, 杨小峰, 侯宝林, 王爱琴, 李振雷, 王华, 张涛
    2014, 35 (11):  1811-1817.  DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60151-0
    摘要 ( 456 )   [Full Text(HTML)] () PDF(510KB) ( 781 )  

    选用纤维二糖作为探针分子, 探索纤维素催化转化制备乙二醇过程的反应路径. 分别考察了纤维二糖和葡萄糖在双组分催化剂H2WO4和Ru/C下的催化反应活性. 结果表明, 乙二醇不仅来自于纤维二糖水解产物葡萄糖的逆羟醛缩合作用, 同时也可以来自于纤维二糖的直接逆羟醛缩合过程. 而且, 纤维二糖的直接逆羟醛缩合作用对糖苷键的水解也有一定的促进作用. 比较发现, 钨基催化剂作用下纤维二糖的逆羟醛缩合反应活性比葡萄糖要低, 因此乙醇醛可以缓慢产生并在Ru/C催化剂上迅速加氢生成乙二醇. 使得以纤维二糖作为原料比以葡萄糖作为原料时获得更高的乙二醇收率.

    可循环疏水性铜酞菁催化咪唑的N-芳基化反应
    黄强, 周丽梅, 蒋晓慧, 綦晓龙, 王中华, 郎文成
    2014, 35 (11):  1818-1824.  DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60148-0
    摘要 ( 279 )   [Full Text(HTML)] () PDF(601KB) ( 553 )  

    研究了二价铜酞菁(CuPc)催化咪唑与芳基碘或溴的N-芳基化反应. 结果表明, CuPc表现出高的催化活性, 并且能够重复使用3次活性无明显降低. 采用傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱和紫外-可见光谱对催化剂样品进行了表征.

    Rhodamine B degradation and reactive oxygen species generation by a ZnSe-graphene/TiO2 sonocatalyst
    Lei Zhu, Sun-Bok Jo, Shu Ye, Kefayat Ullah, Won-Chun Oh
    2014, 35 (11):  1825-1832.  DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60158-3
    摘要 ( 214 )   [Full Text(HTML)] () PDF(1877KB) ( 749 )  

    Nanostructured ZnSe-graphene/TiO2 was synthesized by a hydrothermal-assisted approach. ZnSe-graphene/TiO2 exhibited favorable adsorption of rhodamine B, a wide wavelength absorption range, and efficient charge separation. Reactive oxygen species were generated by the oxidation of 1,5-diphenyl carbazide to 1,5-diphenyl carbazone. The sonocatalytic reaction mechanism was proposed. These findings potentially broaden the applications of sonocatalytic technologies.

    活性炭负载Pt-Ni双金属催化剂上十氢化萘脱氢
    齐随涛, 李迎迎, 岳佳琪, 陈昊, 伊春海, 杨伯伦
    2014, 35 (11):  1833-1839.  DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60178-9
    摘要 ( 298 )   [Full Text(HTML)] () PDF(582KB) ( 761 )  

    采用等体积浸渍法制备了活性炭负载的具有脱氢活性的Pt-Ni双金属催化剂及相应的Pt单金属催化剂, 并用X射线衍射、N2吸附-脱附和NH3-程序升温脱附对其进行了表征. 在290 ℃下, 研究了间歇反应条件下催化剂以过热液膜状态催化十氢化萘脱氢活性, 考察了温度、浸渍顺序和Pt/Ni摩尔比对十氢化萘脱氢活性和萘产率的影响. 结果表明, 与单金属催化剂相比, Pt-Ni双金属催化剂上产氢效率显著提高. 当Pt/Ni摩尔比为1:1, Pt首先浸渍时, 得到的催化剂上脱氢转化率和萘产率最高. 将实验结果与密度泛函理论计算的氢原子在不同催化表面的结合能关联证实, 具有更强原子氢结合能的双金属表面具有更高的脱氢活性.

    铑(Ⅲ)催化N-磺酰基2-甲酰苯胺与烯烃环化制备(2H)喹啉
    张亦猛, 张涛, 詹豪强, 李兴伟
    2014, 35 (11):  1840-1845.  DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60160-1
    摘要 ( 402 )   [Full Text(HTML)] () PDF(504KB) ( 756 )  

    开发了一种用铑(Ⅲ)催化的N-磺酰基2-氨基苯甲醛与烯烃环化生成喹啉衍生物的方法, 得到较高产率的喹啉衍生物, 并且在反应条件下, 反应具有较好的官能团兼容性. 这是首次运用铑(Ⅲ)作为催化剂合成烷基1-磺酰基-1,2-二氢喹啉-3-羧酸酯. 该催化体系表现较好的催化性且反应操作较为简单.

    苯甲醇氧化制苯甲酸钠反应中金钯双金属催化剂的协同效应
    张召艳, 王英, 李娴, 戴维林
    2014, 35 (11):  1846-1857.  DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60159-5
    摘要 ( 399 )   [Full Text(HTML)] () PDF(2435KB) ( 1012 )  

    研究了不同Au/Pd摩尔比的AuPd/CeO2双金属催化剂在苯甲醇氧化制苯甲酸及其钠盐反应中的催化活性, 利用XRD, UV-Vis DRS, TEM和XPS等手段对催化剂的结构进行了系统考察. 结果表明, Au-Pd纳米颗粒以合金形式分散在CeO2载体上, 不同Au/Pd摩尔比会影响催化剂表面活性物种的粒径大小和尺寸分布, 并改变催化剂表面物种的组成. Au-Pd之间的电子效应和协同效应显著影响其催化活性. 当Au/Pd摩尔比为3时催化剂表现出最好的催化活性, 苯甲酸产率可达92%. 此外, 双金属催化剂的催化活性显著优于单金属催化剂, 主要归因于Au和Pd之间的协同效应. AuPd/CeO2催化剂还具有良好的稳定性, Au/Pd摩尔比为3的AuPd/CeO2催化剂使用7次后仍然具有较高的催化活性.

    Synthesis of benzo[g]indeno[2,1-b]quinoline derivatives via four-component and one-pot synthesis in presence of 3-methyl-1-sulfonic acid imidazolium hydrogen sulfate
    Nader Ghaffari Khaligh
    2014, 35 (11):  1858-1863.  DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60186-8
    摘要 ( 217 )   [Full Text(HTML)] () PDF(367KB) ( 691 )  

    A simple and facile synthesis of 12-arylbenzo[g]indeno[2,1-b]quinoline-6,11,13-trione derivatives was accomplished by the one-pot condensation of 2-hydroxynaphthalene-1,4-dione, aryl aldehydes, 2H-indene-1,3-dione, and ammonium acetate under solvent-free conditions in the presence of a Brönsted ionic liquid catalyst, namely 3-methyl-1-sulfonic acid imidazolium hydrogen sulfate.

    基于四氮配体的铜配合物/TEMPO催化的苄醇与烯丙基醇的氧化反应
    张淑芳, 苗成霞, 徐大乾, 孙伟, 夏春谷
    2014, 35 (11):  1864-1873.  DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60161-3
    摘要 ( 237 )   [Full Text(HTML)] () PDF(753KB) ( 609 )  

    发展了非血红素类四氮配体的铜配合物和2,2,6,6-四甲基哌啶-氮-氧自由基(TEMPO)相结合的催化体系, 应用于分子氧参与的伯醇氧化反应. 该体系具有条件温和、高效、高选择性、无需任何助剂和底物(包括苄醇、烯丙基醇和含杂原子伯醇)使用性强等优点. 此外, 利用高分辨质谱和紫外-光谱等对反应活性中间体进行了初步探讨.

    全氟磺酸功能化碳纳米管的制备及其催化性能
    张梦晓, 李璀灿, 华伟明, 乐英红, 高滋
    2014, 35 (11):  1874-1882.  DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60167-4
    摘要 ( 268 )   [Full Text(HTML)] () PDF(959KB) ( 571 )  

    采用全氟磺酸-全氟乙烯共聚物的液相沉积方法制备了全氟磺酸功能化碳纳米管催化剂, 利用N2吸附、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱以及酸碱滴定等方法对材料的结构和酸性进行了表征, 考察了温度和溶剂对催化剂稳定性的影响. 结果表明, 催化剂在极性和非极性溶液中均十分稳定, 并且具有良好的热稳定性, 使用温度可达300 ℃. 该催化剂在对苯二酚与叔丁醇的烷基化反应中表现出优异的催化性能, 其催化活性与稳定性均高于聚苯乙烯磺酸功能化的碳纳米管催化剂.

    制备方法对Pd-MnOx/γ-Al2O3催化剂分解地表O3性能的影响
    任成军, 周丽娜, 尚鸿燕, 陈耀强
    2014, 35 (11):  1883-1891.  DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60176-5
    摘要 ( 228 )   [Full Text(HTML)] () PDF(588KB) ( 699 )  

    分别用溶胶凝胶法和分步沉淀法制备了MnOx + γ-Al2O3和MnOx/γ-Al2O3, 用等体积浸渍法将等量的Pd(NO3)2分别浸渍于其上, 再将它们分别涂覆于堇青石上, 得到不同物理化学性质的整体式催化剂, 并采用X射线衍射、X射线光电子能谱、程序升温还原和低温N2吸附-脱附等技术对催化剂进行表征. 结果表明, 制备方法和MnOx焙烧温度明显影响催化剂中MnOx的物相、表面Mn物种和表面活性氧物种的分布及织构性质. 活性测试结果表明, 两种制备方法得到的催化剂于16-90 ℃, 380000-580000 h-1条件下均可将0.6 μL·L-1 O3完全分解; 尤其是溶胶凝胶法制备的Pd/γ-Al2O3+MnOx/γ-Al2O3催化剂分解O3活性较好, 催化剂表面Mn2+:Mn3+:Mn4+ = 1.7:1:3 (mol).

    Hierarchical ZSM-5 catalyst synthesized by a Triton X-100 assisted hydrothermal method
    S. Narayanan, J. Judith Vijaya, S. Sivasanker, Sihai Yang, L. John Kennedy
    2014, 35 (11):  1892-1989.  DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60177-7
    摘要 ( 242 )   [Full Text(HTML)] () PDF(1111KB) ( 759 )  

    ZSM-5 zeolite with a hexagonal cubic morphology was synthesized by a hydrothermal method using Triton X-100, a nonionic surfactant. The samples prepared with and without the surfactant were characterized by X-ray diffraction (XRD), Fourier transform infrared spectroscopy, N2 adsorption, high resolution transmission electron microscopy (TEM), high resolution scanning electron microscopy, energy dispersive X-ray analysis, and NH3 temperature-programmed desorption. The XRD patterns confirmed the formation of a pure ZSM-5 crystalline phase without secondary phases. TEM images revealed that the hexagonal cubes were made of peanut-shaped nanoparticles with voids. The catalytic activity of the zeolite samples was evaluated using the selective oxidation of benzyl alcohol with tertiary-butyl hydrogen peroxide as the oxidant at 90 ℃. The surfactant-assisted preparation yielded a zeolite that gave a higher conversion than the one prepared in the absence of the surfactant. The catalyst was retrieved and reused four times without significant loss in activity and selectivity.

    采用CO吸附原位红外光谱研究Pt/TiO2光催化体系中助催化剂作用
    沈帅, 王秀丽, 丁倩, 金少青, 冯兆池, 李灿
    2014, 35 (11):  1990-1906.  DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60172-8
    摘要 ( 417 )   [Full Text(HTML)] () PDF(780KB) ( 935 )  

    采用CO作为探针分子, 将原位透射红外光谱应用于研究助催化剂Pt在Pt/TiO2光催化体系中的作用. 实验发现, 光照条件下, CO的覆盖度及样品温度没有明显变化, CO在Pt/TiO2上的吸附峰红移11 cm-1, 在Pt/Al2O3上的吸附峰没有位移, 表明CO在Pt/TiO2上的红移来源于TiO2上的光生电子转移到Pt上, 这解释了为什么加入Pt助催化剂可提高光催化产氢活性.